Sur la cinquantaine de personnes à bord, 11 hommes et 17 femmes sont décédées, a annoncé le maire de la commune de Santa Cruz où a eu lieu l'accident, Filipe Sousa.
Ce bilan a été confirmé par le service régional de la protection civile, qui a précisé que l'accident avait fait par ailleurs 28 blessés.
Le président portugais a ensuite indiqué que toutes les victimes étaient de nationalité allemande.
"J'exprime le chagrin et la solidarité de tous les Portugais dans ce moment tragique et surtout le chagrin pour les proches des victimes qui, d'après ce qui m'a été dit, sont toutes allemandes", a déclaré Marcelo Rebelo de Sousa, qui devait se rendre sur place, à la télévision publique RTP.
Le ministère allemand des Affaires étrangères a indiqué pour sa part sur Twitter que "certaines des victimes venaient d'Allemagne".
Après être sorti de la route, ce bus blanc est tombé de plusieurs mètres en contrebas, en partie sur une habitation bâtie à flanc de colline.
Les victimes étaient âgées de 40 à 50 ans en moyenne, selon le président de la protection civile, José Dias.
L'accident est survenu à 18H30 locales (17H30 GMT) près du village de Caniço de Baixo, qui fait partie de Santa Cruz, selon le maire de cette commune située à l'est de Funchal, la capitale de l'archipel.
"D'horribles nouvelles nous arrivent de Madère", a réagi sur Twitter le porte-parole du gouvernement allemand. "Notre plus grande tristesse pour tous ceux qui ont perdu la vie dans l'accident de bus et nos pensées vont vers ceux qui sont blessés", a-t-il ajouté.
Un accident aux causes inconnues
Le premier ministre portugais Antonio Costa a indiqué avoir contacté la chancelière allemande Angela Merkel pour lui faire part de ses condoléances.
"C'est avec une profonde tristesse que j'ai appris le tragique accident survenu à Madère", a écrit sur son compte Twitter le chef du gouvernement socialiste. "Au nom du gouvernement portugais, je présente les plus sincères condoléances à toutes les familles concernées. J'ai eu aussi l'occasion de transmettre toute ma tristesse à la chancelière Angela Merkel en cette heure difficile", a-t-il ajouté.
Pour des raisons restant à établir, le chauffeur du bus a perdu le contrôle du véhicule qui est sorti de la route et a fait des tonneaux.
Le vice-président du gouvernement régional Pedro Calado a jugé "prématuré" d'avancer les causes de l'accident, en indiquant toutefois que le bus accidenté avait cinq ans et qu'"apparemment tout allait bien".
Les autorités judiciaires ont ouvert une enquête sur les circonstances de l'accident, a indiqué à l'agence Lusa le parquet de Madère.
Des équipes de l'institut médico-légal devaient être dépêchées sur place depuis la capitale afin d'aider les autorités de Madère à réaliser les autopsies des victimes.
Connue comme l'"île aux fleurs" ou la "perle de l'Atlantique", Madère et ses quelque 270.000 habitants accueillent chaque année des milliers de touristes attirés par ses paysages volcaniques et son climat doux.
L'archipel situé à 500 km des côtes marocaines et constitué de deux îles principales -- Madère et Porto Santo -- a accueilli en 2017 plus de 1,3 million de visiteurs étrangers, au premier rang desquels des Britanniques (28,6%) et des Allemands (27,6%), selon les chiffres de l'Office de tourisme de Madère.
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