Sur la cinquantaine de personnes à bord, 11 hommes et 17 femmes sont décédées, a indiqué à la télévision portugaise le maire de la commune de Santa Cruz où a eu lieu l'accident, Filipe Sousa.
Ce bilan a été confirmé par le service régional de la protection civile.
L'accident est survenu à 18H30 locales (17H30 GMT), toujours selon le maire de Santa Cruz.
"D'horribles nouvelles nous arrivent de Madère", a écrit sur Twitter le porte-parole du gouvernement allemand.
"Notre plus grande tristesse pour tous ceux qui ont perdu la vie dans l'accident de bus et nos pensées vont vers ceux qui sont blessés", a-t-il ajouté.
Contactée par l'AFP un peu plus tôt, l'ambassade d'Allemagne au Portugal avait confirmé qu'il y avait des Allemands parmi les victimes alors que selon des médias locaux, les passagers du bus seraient en majorité des touristes de ce pays.
"Nous savons juste qu'il y a des victimes allemandes"(…). Mais nous ne connaissons pour l'instant ni le nom, ni le nombre des victimes", a déclaré à l'AFP la cellule de permanence de l'ambassade.
Le premier ministre portugais Antonio Costa a indiqué sur Twitter avoir contacté la chancelière allemande Angela Merkel pour lui faire part de sa "tristesse".
"C'est avec une profonde tristesse que j'ai appris le tragique accident survenu à Madère", a écrit sur son compte Twitter le chef du gouvernement socialiste.
"Au nom du gouvernement portugais, je présente les plus sincères condoléances à toutes les familes concernées. J'ai eu aussi l'occasion de transmettre toute ma tristesse à la chancelière Angela Merkel en cette heure difficile", a-t-il ajouté.
Selon les images diffusées par la télévision portugaise, le bus transportant une cinquantaine de passagers est sorti de la route, effectuant plusieurs tonneaux.
Pour des raisons restant à établir, le chauffeur du bus aurait perdu le contrôle du véhicule, qui est sorti de la route avant de tomber sur une maison bâtie à flanc de colline.
A Lisbonne, le président de la République Marcelo Rebelo de Sousa a annoncé qu'il se rendrait à Madère dans la nuit.
Des équipes de l'institut médico-légal devaient être dépêchées sur place depuis la capitale afin d'aider les autorités de Madère à réaliser les autopsies des victimes
Souvent appelée la "perle de l'Atlantique", Madère accueille chaque année des milliers de touristes attirés par ses paysages volcaniques et son climat doux.
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