Le Luxembourgeois Bob Jungels (Quick-Step) a endossé le maillot rose de leader au terme des 181 kilomètres, sans que les favoris, contrariés par un vent contraire dans l'ascension, se soient départagés.
La course est arrivée au refuge Sapienza, à 1892 mètres d'altitude, sur le versant sud du plus haut volcan actif d'Europe.
Polanc, lancé dans une échappée avec trois autres coureurs dès le départ, a abordé la montée finale, longue de 18 kilomètres, avec 4 minutes d'avance.
Dans un grandiose décor de lave noire, le Slovène a défendu bec et ongles son avantage. Il a précédé de 19 secondes le Russe Ilnur Zakarin, parti en contre-attaque avant la flamme rouge du dernier kilomètre.
Le Britannique Geraint Thomas a réglé le groupe des favoris devant le Français Thibaut Pinot, à une trentaine de secondes du vainqueur.
'La journée la plus difficile'
"C'est la journée la plus difficile de ma vie", a déclaré Polanc. "C'est aussi la plus belle victoire de ma carrière", a ajouté le Slovène, qui avait gagné l'étape de l'Abetone, un col célèbre en Toscane, dans le Giro 2015.
L'Australien Rohan Dennis, qui avait chuté dimanche dans la 3e étape menant à Cagliari, a renoncé dans la première partie de la course. L'abandon de l'ancien détenteur du record de l'heure est le premier intervenu dans ce Giro.
Mercredi, les sprinteurs disposent d'une étape favorable, la seconde en Sicile, entre Pedara et Messine, sur un parcours de 159 kilomètres.
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