La puissante secousse a frappé le sud de l'île samedi vers 04H00 locales (20H00 GMT vendredi), provoquant, selon des responsables, l'effondrement de quatre immeubles dans la ville de Tainan.
Un nourrisson de 10 jours et un homme âgé de 40 ans ont été retrouvés sans vie dans les décombres d'une tour de 16 étages, ont indiqué des responsables des pompiers.
Une femme est morte après avoir été frappée par une citerne d'eau, ont-ils ajouté.
Aucun détail n'était disponible concernant les deux autres victimes, qui viennent s'ajouter à un précédent bilan faisant état de trois morts.
Les recherches se concentraient essentiellement samedi matin autour de la tour de 16 étages, où plusieurs dizaines d'habitants étaient toujours prisonniers de l'amas de béton, redoutent les secours.
Des habitants ont témoigné de la violence du séisme.
"J'ai vu des immeubles se balancer de haut en bas et de gauche à droite", a raconté un résident sur la chaîne de télévision locale SET TV.
"Le premier et le deuxième étage se sont littéralement écroulés", a-t-il ajouté, "j'ai senti du gaz et de l'eau fuitait".
Un autre homme habitant au neuvième étage a confectionné une corde avec des vêtements puis s'est laissé glisser au sixième étage, a rapporté le journal Apple Daily.
Une survivante a rapporté à SET TV comment elle avait réussi à se frayer un chemin hors des décombres.
"J'ai utilisé un marteau pour casser la porte de mon appartement qui était déformée et fermée à clef, puis j'ai réussi à sortir en grimpant", a-t-elle déclaré en sanglotant.
Plus de 200 habitants de l'immeuble avaient été secourus en fin de matinée, dont 40 ont été hospitalisés.
"Le nombre exact de personnes qui se trouvaient dans l'immeuble n'était pas clair dans l'immédiat", a déclaré le ministre de l'Intérieur, Chen Wei-jen.
Il est à craindre, a-t-il ajouté, que "la plupart des membres de ces familles étaient rentrés pour les vacances du Nouvel An lunaire" la semaine prochaine.
- Hagards et épuisés -
Selon des responsables, l'immeuble comptait 96 habitations et 256 habitants.
Les secours continuaient d'en extirper des survivants hagards et épuisés, emmitouflés dans des couvertures, explorant les décombres à l'aide d'échelles et s'efforçant d'accéder aux habitations par les fenêtres.
Les images retransmises par les chaînes de télévision montraient les ruines fumantes du bâtiment, qui s'est renversé sous la violence du tremblement de terre.
Les entrailles de l'immeuble révélaient un mélange de béton éventré, de poutres torsadées et de verre brisé.
Les opérations se poursuivent "appartement par appartement", a déclaré un porte-parole des pompiers, Lin Kuan-cheng.
Au moins 30 personnes ont été secourues d'un autre immeuble d'habitation de sept étages.
Selon des responsables, 316 personnes ont été blessées à travers la ville de Tainan et une soixantaine ont été transportées à l'hôpital.
Le Premier ministre, Chang San-cheng, s'est rendu sur place.
La secousse est survenue à une profondeur de 10 kilomètres, à 39 kilomètres au nord-est du port de Kaohsiung, la deuxième ville du pays, a indiqué l'institut géologique américain (USGS).
La magnitude initialement annoncée de 6,7 a été abaissée à 6,4.
Le Centre d'alerte du Pacifique a indiqué ne pas attendre de tsunami.
Taïwan, proche de la jonction entre deux plaques tectoniques, est régulièrement touchée par des tremblements de terre.
Une secousse de magnitude 7,6 sur l'échelle de Richter avait frappé l'île en septembre 1999, tuant quelque 2.400 personnes.
En juin 2013 un tremblement de terre de magnitude 6,3 dans le centre de l'île avait fait quatre morts et provoqué de nombreux glissements de terrain.
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